C'est durant ses études de littérature anglaise à la Central Michigan University que Jeff Daniels est repéré par Marshall Mason, directeur du Circle Repertory Theater de New York. Il lui propose un rôle dans la pièce, Eté et Fumées de Tennessee Williams. Il entre officiellement dans la troupe en 1976 et connaît un succès considérable pendant trois ans à l'affiche de Fifth of July. Très attaché au monde du théâtre, il créé en 1991 dans sa ville natale du Michigan, la troupe The Purple Rose, avec laquelle il écrit et créé des spectacles centrés autour d'auteurs, comédiens ou metteurs en scène du Middle West.
L'année 1981 marque ses premiers pas dans l'univers du cinéma. Jeff Daniels fait une brève apparition dans Ragtime de Milos Forman. Deux ans plus tard, il revient sur le grand écran en donnant la réplique à Debra Winger dans Tendres passions. Puis, c'est aux côtés de Woody Allen qu'il développe son talent comique pour La Rose pourpre du Caire en 1984. Il retrouve d'ailleurs le réalisateur 3 ans plus tard pour Radio days. En 1990, il fait une incursion dans le domaine de l'horreur en étant menacé par des araignées tueuses dans Arachnophobie. Après un film de guerre (Gettysburg) et un film d'action (Speed) tournés tous les deux en 1994, Jeff Daniels décide de se tourner vers des projets plus légers, dans lequel son potentiel comique est largement mis à l'épreuve : Dumb and dumber en 1994, Les 101 dalmatiens en 1996 ou encore Pleasantville en 1998 aux côtés de Reese Witherspoon et Tobey Maguire.
Artiste complet, il passe de l'autre côté de la caméra et signe le scénario de Escanaba in da moonlight et Super sucker, qui obtient le prix du public lors de l'U.S Comedy Arts Festival d'Aspen. Jeff Daniels en profite ainsi pour créer en 1999 sa société de production indépendante, Purple Rose Films. Il s'éloigne aussi du métier de comédien en enregistrant un album live "Jeff Daniels Live and Unplugged".
S'illustrant dans n'importe quel registre, il joue dans des thriller comme Insomnies, primé au Festival de Gerardmer en 2001 et Créance de sang de et avec Clint Eastwood en 2002. Trois ans plus tard, il est à l'affiche du deuxième film de George Clooney, Good Night, and Good Luck.. Il est en 2006 sur les écrans français pour la comédie dramatique, Les Berkman se séparent, pour lequel il est nominé aux Golden Globes, et partage l'affiche de la comédie de Barry Sonnenfeld, Camping car, avec Robin Williams.
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